Critical challenges and recent advances in the commercialization of lithium-rich layered cathodes

富锂层状正极材料由于其独特的阴离子氧化还原机制，其理论比容量可超过300 mAh·g-1，被视为下一代高能量密度锂离子电池最具潜力的正极材料。然而，LRLO材料在实际应用中仍面临严重的容量、电压衰减、循环稳定性差以及与产业化配套协议的脱节等问题。本文阐述了该领域近期的突出进展，重点从前驱体工程、化成激活协议及实际应用中的放电深度（DOD）三个核心维度展开讨论。首先，揭示了前驱体（碳酸盐vs氢氧化物）通过改变一次颗粒堆积密度（PSD）决定材料结构稳定性的深层机制；其次，阐明了初始循环化成电压对晶体配位环境（O4-O5转变）及过渡金属迁移的调控作用；最后，针对实际工况中低放电深度（LDOD）导致的异常容量衰减，探讨了氧化态晶格氧积累的影响。研究发现这些问题是因为晶格氧的不可逆氧化还原及其伴随的复杂结构演化。本文归纳总结了富锂材料在结构演化与界面稳定性方面的最新成果，并分析了其科学意义，为加速富锂正极材料的产业化进程提供了从基础研究到应用策略的全面展望。