Molecule-selective electrodes

活体电化学传感是解析生命分子基础与化学本质的重要方法和技术，但长期面临稳定性、相容性与集成化挑战。我们为此提出分子选择性电极(Molecule-sensitive electrode，MSE)这一概念，利用目标分子在电极-溶液界面的自发氧化还原反应建立开路电位及其与分子浓度的能斯特定量关系，发展自发电化学传感新原理和新方法。本文系统阐述了MSE的工作原理、电极结构与传感方法，重点围绕复杂生命体系中分子电位传感的精准性问题，提出MSE选择性的三要素——待测物与干扰物的相对形式电位、界面浓度与异相电子转移速率；以此为依据，发展了高电活性界面、特异性生物识别、酶基电催化、单原子位点吸附调控四种普适性界面设计与构筑策略，分别适用于热力学优势分子、热力学弱势分子、动力学受限分子及动力学相近分子的选择性传感。本文最后对MSE在脑化学测量领域的机遇和挑战进行展望，预见其推动新一代脑机接口技术发展的巨大潜力。