Characterizing the Structure and Radiation Resistance of Weberite-Type Complex Oxides

Caractérisation des structures et de la résistance à l’irradiation des oxydes complexes de type weberite Des expériences de diffusion totale de neutrons montrent que la nature du désordre dans les oxydes complexes est structurellement plus complexe qu'on ne le pensait auparavant. Dans le cadre spécifique des composés oxydes avec des structures dérivées de la fluorine, le comportement à courte distance et macroscopiques apparaissent divergents : en fait, nos résultats préliminaires montrent que la structure cristalline locale adopte un ordre bien précis tout en conduisant à des hétérogénéités aux échelles spatiales supérieures (défauts complexes, variants et interfaces). Ces effets échappent le plus souvent aux caractérisations classiques mais sont en revanche accessibles quantitativement par l'analyse simultanée du signal contenu dans les pics de Bragg et dans les intensités diffuses. Ce comportement complexe est à l'origine de la réponse particulière de ces systèmes vis-à-vis de l'irradiation, ce qui permet d'envisager leur application comme matériaux aux propriétés exceptionnelles dans des environnement soumis à des conditions sévères d'irradiation (stockage d'actinides mineurs, spatial, ...). Cette thèse concerne en particulier l'étude des structures de type weberite et pyrochlore et fait appel à des mesures précises de diffusion de neutrons en relation avec les modèles théoriques et les techniques de modélisation numériques (DFT, ...) afin de cerner les paramètres pertinents de ces systèmes responsables des propriétés exceptionnelles.